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水資源短缺是當今社會面臨的重要資源問題之一,傳統(tǒng)的飲用水制備策略都是基于地下水,水循環(huán)以及自然儲備,但這遠遠不夠。相比之下,海水淡化則可以很好的解決以上問題。目前主要海水淡化技術(shù)為熱驅(qū)動蒸餾,但此法耗能高且可持續(xù)性差。膜分離技術(shù)由于耗能低、效率高,逐漸取代了傳統(tǒng)的海水淡化技術(shù)。開發(fā)高性能膜材料一直是研究者們追求的目標。研究發(fā)現(xiàn),基于二維材料的層狀膜可以很好的實現(xiàn)高選擇性和高通量的水凈化,但是二維膜在水中面臨著溶脹問題,因此提高二維膜在水溶液中的穩(wěn)定性是目前面臨的主要挑戰(zhàn)。
【工作簡介】
針對以上問題,華南理工大學(xué)王海輝教授等人圍繞二維膜開展工作,采用簡單抽濾和離子插層策略,制備了Al3+插層的二維MXene膜。在保證對離子的高截留率和高水通量的前提下,很好的抑制了二維MXene膜在水溶液中的溶脹從而提高其穩(wěn)定性。所制備的插層的二維MXene膜對NaCl截留率約為~89.5–99.6%,水通量可達~ 1.1 – 8.5 l m-2 h-1,在水溶液中穩(wěn)定性超過400h。此工作以Effective ion sieving with Ti3C2Tx MXene membranes for production of drinking water from seawater為題發(fā)表在Nature Sustainability。
研究人員通過抽濾和離子插層策略制備得到Al3+-intercalated MXMs,相較于未經(jīng)任何處理的MXMs, Al3+可以通過與MXene納米片表面的含氧官能團之間的相互作用而起到固定層間距的作用,進而抑制MXene膜在水溶液中的溶脹。通過對比實驗可以發(fā)現(xiàn),將MXene膜從干燥環(huán)境轉(zhuǎn)移到其他各類溶液環(huán)境后,Al3+-intercalated MXMs的層間距參數(shù)相較于MXMs更加穩(wěn)定,這說明Al3+的插層有效抑制了MXene膜的溶脹。圖2. (a) MXMs 和 Al3+-intercalated MXMs 的離子滲透速率: 實驗組分別為0.2 M KCl, NaCl, LiCl, CaCl2 and MgCl2 溶液, (b) 對于MXMs 和 Al3+-intercalated MXMs, Na+透過率隨時間變化數(shù)據(jù)圖, (c) 模擬海水環(huán)境下,MXMs 和 Al3+-intercalated MXMs 的離子透過率對比,插圖為100h后對于每種陽離子的截留率,(d) 氯耐受性測試:NaClO (200 ppm)處理24h前后,MXMs 和 Al3+-intercalated MXMs 的Na+透過率對比,插圖為Na+截留率。
通過在不同鹽溶液環(huán)境下,對所制備的MXene膜的分離性能進行研究,發(fā)現(xiàn)相對于未經(jīng)處理的MXMs,Al3+-intercalated MXMs表現(xiàn)出更低的離子透過性。而穩(wěn)定性測試表明,Al3+-intercalated MXMs可以穩(wěn)定使用長達400h,對比之下,未處理MXMs則表現(xiàn)出較差穩(wěn)定性,充分說明Al3+插層策略有效提高其穩(wěn)定性。此外,在模擬海水環(huán)境下探究膜性能時,可以發(fā)現(xiàn),對于不同類型的陽離子,Al3+-intercalated MXMs的透過率比未處理MXMs低50倍以上。在水處理技術(shù)中,耐氯性也是評價膜材料的一個關(guān)鍵性指標,由圖2d可知,NaClO 處理前后,Al3+-intercalated MXMs的離子透過率并無很大的差別,表明Al3+-intercalated MXMs比較好的氯耐受性。
DFT和MD理論計算發(fā)現(xiàn)Al3+能夠與MXene納米片表面的含氧官能團產(chǎn)生較強的相互作用,這使得MXene膜能夠在水溶液保持很好的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性。以上結(jié)果對二維膜的層間結(jié)構(gòu)調(diào)控以及結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性問題的研究具有重要指導(dǎo)意義,所提出的策略有望進一步拓展至其他膜材料和分離領(lǐng)域中。【小結(jié)】
作者通過借助濃差擴散成功實現(xiàn)Al3+在MXene膜中插層交聯(lián),Al3+與MXene納米片表面的含氧官能團之間的相互作用使其能夠抑制二維MXene膜在水溶液中的溶脹。該離子插層的膜表現(xiàn)出長達400h的穩(wěn)定性,同時對NaCl截留率可達~89.5–99.6%,水通量可達~ 1.1 – 8.5 l m-2 h-1。本工作展現(xiàn)了基于MXene材料的二維膜在水處理和分子過濾方面良好的應(yīng)用前景。
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